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大连化学物理研究所在电解水材料设计研究取得进展

发布时间:2022/2/21 16:21:01编辑:Ma Liang
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近日,中国科学院大连化学物理研究所理论催化创新特区研究组研究员肖建平团队与日本理化学研究所教授中村龙平团队,在电解水材料设计研究中取得新进展,制备了尖晶石构型的Co2MnO4材料,实现了超高效安培级电流密度电解水活性,并实现酸性环境中超长的电解稳定性。
制备高活性且在酸性环境中具备超长的电解稳定性非贵金属电解水(oxygen evolution reaction,OER)催化剂是清洁能源利用领域中的研发重点。本研究中,中村龙平团队在金属氧化物Co3O4中掺入Mn元素,制备出尖晶石构型的Co2MnO4材料,实现了高效且在酸性环境中高稳定性的电解水过程;肖建平团队运用“反应相图 微观动力学模拟”的研究方法,首次建立了OER过程的反常截顶活性火山型曲线,证明了该材料在各种构型环境下皆可体现高效电解水活性。同时,肖建平团队提出“双通道溶解模型”,进一步解释了其在酸性环境中体现超长的电解稳定性的主要原因。
肖建平团队基于第一性原理密度泛函理论计算,从分子/原子的角度探讨了OER催化过程,其中,建立催化活性趋势来剖析不同材料或特定材料的不同构型(表面,活性位点等)的催化活性是理论研究的最新范式。理论催化活性趋势的建立往往基于表面重要中间物种之间的相互线性关联,由此可以将催化活性通过描述符的方式表达,从而建立活性趋势。
  本工作中,在针对尖晶石金属氧化物表面的OER过程建立的二维“反应相图”中,肖建平团队发现了其活性趋势呈现出反常截顶的活性火山型曲线,即随着中间物质吸附强度的改变,材料活性保持不变。基于实验中发现的Co2MnO4材料的各种局域构型(包括Co/Mn的流失,缺陷,富集等),肖建平团队进一步发现其所有构型皆处于反常截顶的活性火山型曲线的顶点平台上。这揭示了该材料能够体现超高电催化活性的原因,解释了其在部分表面溶解重构的过程中仍能维持高电催化活性的根本原因。不同材料体现的理论活性与实验的拟合也进一步证明了该观点。此外,在理论活性研究中,肖建平团队通过电荷外插值法,计算了OER过程中每个电化学过程在不同工作电压下的反应能垒,通过微观动力学模拟得到理论速率,发现其与实验结果拟合,证实了理论计算结果可靠性。
  另外,肖建平团队通过建立双通道溶解模型进一步探究材料在特定电催化环境下的稳定性,即同时研究金属位点和晶格氧在特定工作电压下的溶解且考虑其先后顺序。研究表明,Co2MnO4材料的溶解过程包括金属(Co/Mn)的溶解,H2O的去质子化并结合晶格O形成OOH*,以及氧空位的形成。该过程整体是热力学放热过程,而晶格氧溶解的基元过程体现出较大的热力学势垒,是该过程的速控步骤。因此,晶格氧的溶解被用作理论稳定性描述符,用于探索材料的稳定性,其与实验结果的拟合证明了该研究的可靠性。此外,科研团队对bader电荷分析发现,在掺入Mn后,Mn-O中存在更多的电荷转移,体现出更强的Mn-O键能,证明了晶格O稳定性的提升。该成果在今后的理论催化剂设计中,可以预测活性趋势,并可准确把握催化稳定性。
  相关研究成果以Enhancing the Stability of Cobalt Spinel Oxide towards Sustainable Oxygen Evolution in Acid为题,发表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。研究工作得到国家重点研发计划,中科院洁净能源创新研究院合作基金,国家自然基金,中科院战略性先导科技专项(B类)“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等的支持。
 

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